Тип публикации: отчёт о НИР
Год издания: 2020
Ключевые слова: спиновый кроссовер, обменное взаимодействие, возбужденные состояния, высокие давления, оптическая накачка, редкоземельные кобальтиты, кроссовер в неравновесных условиях
Аннотация: 1.В текущем году завершен ряд теоретических исследований, направленных на понимание механизмов сверхбыстрого управления магнетизмом фемтосекундными импульсами света. В совместной работе международного коллектива [1] показано, что накачка импульсами света на частоте d-d переходов (2эВ) в FeBO3 индуцирует изменение знака обменного взПоказать полностьюаимодействия между возбужденным ионом и соседним невозбужденным, которое приводит к долгоживущим колебаниям намагниченности. Теория, позволяющая предсказывать, для каких ионов и при какой накачке возможны изменения знака обменного взаимодействия, развита в работе [2]. Динамика системы, содержащей два типа ионных термов на каждом катионе, высокоспиновый (HS) и низкоспиновый (LS) с сильным взаимодействием электронов с вибронами (дыхательной модой кислородного окдаэдра) и межатомным обменным взаимодействием, исследована в рамках уравнения Редфилда в приближения редуцированной матрицы плотности. Взаимодействие с фононами термостата содержит спин-фононное и виброн-фононное взаимодействие. В силу большой разницы ионных радиусов катиона в HS и LS состоянии (около 10%) учтен ангармонизм в электрон-вибронном взаимодействии. При точном учете всех локальных взаимодействий (межэлектронных внутри каждого терма катиона и электрон-вибронного взаимодействия) построен многоэлектронный базис локальных поляронов в виде суммы произведений многоэлектронных и многофононных волновых функций. В этом базисе при учете межатомных взаимодействий в приближении среднего поля получены уравнения самосогласования для трех термодинамических параметров: концентрации высокоспиновых состояний nHS, намагниченности подрешетки m, и отклонению длины катион-анионной связи от равновесного значения q. Рассмотрены две различные задачи, обе соответствуют планам и теме проекта: А) В отсутствие внешнего давления равновесным является HS состояние, а начальное состояние соответствует LS терму (возбуждение за счет накачки светом или динамический спиновый кроосевер) [3], Б) за счет внешнего давления возможен спиновый кроссовер (СК), для разных значений давления равновесным состоянием является смесь HS,LS термов с преобладанием HS при малых давлениях и LS при больших. За счет накачки основное состояние возбуждается в противоположное (HS в LS, LS в HS). Для задачи А мы получили два основных результата-генерация вибронов в процессе релаксации и долгоживущие периодические колебания намагниченности уже после того как все параметры срелаксировали в своим равновесным значениям. Для задачи Б прослежено изменение релаксации при кроссовере из HS в LS состояние с ростом давления, в окрестности кроссовера обнаружены интенсивные всплески нелинейных колебаний всех параметров с частотами вибронов (резонансов Франка-Кондона), вибронная частота за счет ангармонизма электрон-вибронного взаимодействия заметно (также порядка 10%) сдвигается при спиновом кроссовере. Обзор современных исследований по сверхбыстрому перемагничиванию FeBO3 и изменению его свойств за счет спинового кроссовера выполнен в работе [4].2. Для оксидов кобальта теоретически рассмотрены особенности спинового кроссовера и перехода диэлектрик-металл при сверхвысоких давлениях до 100 ГПа. В отличие от ионов Fe+3 в FeBO3, где спиновый кроссовер подавляет электронные корреляции, и от ионов Fe+2 в FexMg1-xO, где кроссовер усиливает электронные корреляции, в CoO c ионами Co+2 спиновый кроссовер не влияет на электронные корреляции. Поэтому скачок сопротивления на 8 порядков, экспериментально обнаруженный в CoO, не связан со спиновым кроссовером [5]. 3. Экспериментальные исследования индуцированных нагревом проявления эффектов спинового кроссовера в редкоземельных кобальтитах NdCoO3, SmCoO3, GdCoO3 выполнены в наноструктуриованных образцах с размерами зёрен менее 100 нм Подробное исследование структуры, теплового расширения, магнитных и электрических свойств совместно с теоретическим анализом приведено в работах [6,7]. Показано, что все особенности коррелируют друг с другом и связаны с ростом концентрации HS состояний с температурой. Для наноструктурированных образцов структурные и оптические свойства сравниваются с поликристаллическими того же состава. По измерениям инфракрасных спектров поглощения в температурном диапазоне 5-550К обнаружено смягчение частоты дыхательной моды, связанное с ангармоническим вкладом электрон-вибронного взаимодействия [8]. Наибольшие изменения частоты наблюдаются для NdCoO3, у которого минимальная спиновая щель и наиболее быстрый рост концентрации nHS(T).1. Mikhaylovskiy R.V., Huisman T.J., Gavrichkov V.A., Polukeev S.I., Ovchinnikov S.G. , AfanasievD., PisarevR.V., Rasing Th., and Kimel.A.V. Resonant pumping of d-d crystal field electronic transitions as a mechanism of ultrafast optical control of the exchange interactions in iron oxides. Phys.Rev.Lett. 2020, 125, 157201, DOI: 10.1103/PhysRevLett.125.157201 2. Gavrichkov V.A., Polukeev S.I., Ovchinnikov S.G. Cation spin and superexchange interaction in oxide materials below and above spin-crossover under high pressure. Physical Review B, 2020, 101, 094409.3. Орлов Ю.С., Николаев С.В., Овчинников С.Г., Нестеров А.И. Сверхбыстрая квантовая динамика релаксации магнитоупорядоченных систем со спиновым кроссовером в возбужденном состоянии при внезапном возмущении. Письма в ЖЭТФ, 112, 268-274 (2020). 4. Овчинников С.Г. , Руденко В.В., Казак Н.В., Эдельман И.С., Гавричков В.А. Слабый ферромагнетик борат железа FeBO3 классический объект для магнетизма и современное состояние исследований. ЖЭТФ, 2020, том 158, вып. 1 (7), стр. 184–197.5. Gavrichkov V.A., Orlov Yu.S, Ovchinnikova T.M. , Ovchinnikov S.G.. Mechanisms of Spin Crossover and Insulator-Metal Transition in CoO under High Pressure. Письма в ЖЭТФ, 112, 258-262 (2020).6. Ovchinnikov S.G., Orlov Yu.S., Solov'yov L.A., Gavrilkin S.Yu., Tsvetkov A.Yu, Velikanov D.A, Gorev M.V., Vereshchagin S.N., Dudnikov V.A. Strong Effect of Multiplicity Fluctuations in Rare-Earth Cobaltites on Magnetic, Electronic and Crystal Structure Properties, The Journal of Biological Physics and Chemistry, (2019), vol.19, №3/4, 56-60.7.Dudnikov, V.A., Orlov, Y.S., Solovyov, L.A., Novikov, S.V., Ovchinnikov, S.G. Effect of multiplicity fluctuation in cobalt ions on crystal structure, magnetic and electrical properties of NdCoO3 and SmCoO3. Molecules, 25б 1301 (2020), 8. Orlov Yu.S, Sokolov A.E. , Dudnikov V.A., Shulga K.V., Volochaev M.N. , Zharkov S.M., Shestakov N.P., Vysotin M.A., Ovchinnikov S.G., Contribution of the Multiplicity Fluctuation on the Temperature Dependence of Phonon Spectra of Rare-Earth Cobaltites, Molecules, 25,4316 (2020),Результаты работы отмечены на сайтах:1) http://jetpletters.ac.ru/cgi-bin/front/ad/en,2) https://www.rscf.ru/news/physics/na-puti-k-opticheski-upravlyaemym-kompyuteram/3) https://scientificrussia.ru/articles/uchenye-na-puti-k-opticheski-upravlyaemym-kompyuteram4) http://www.sbras.info/news/uchenye-na-puti-k-opticheski-upravlyaemym-kompyuteram.