Тип публикации: отчёт о НИР
Год издания: 2015
Ключевые слова: Компьютерное моделирование наноматериалов, наноспинтроника, спиновая нанокалоритроника, спин-фотовольтаика
Аннотация: Методами квантовой химии с использованием теории функционала плотности был предложен и исследован ряд низкоразмерных (1D и 2D) структурных элементов двух- и трехслойных спинтронных, спинкалоритронных и спинфотовольтаических наноустройств на основе графеновых и h-BN зигзагообразных нанолент, молекулы пентацена, фуллерена С60 и углерПоказать полностьюодных нанотруб. В качестве ферромагнитных подложек для спиновой инжекции в компьютерных моделях использовались пластины полуметаллического полупрозрачного LSMO, силициды переходных металлов и железо как представитель ферромагнитных металлов.?По результатам исследований в 2015 году опубликовано 3 статьи, 2 статьи отправлены в печать, еще 3 статьи находятся в стадии завершения. Также был сделан ряд докладов на международных конференциях. ?В 2015 году было исследовано:?1. Атомная и электронная структура нанокомпозитов пентацена, графеновых и h-BN лент типа зигзаг, углеродных нанотруб и фуллеренов с SrO- и MnO-терминированными LSMO(001) поверхностями?Были исследованы атомная и электронная структуры интерфейсов LSMO(001) с наноструктурированными фрагментами h-BN и графена: тонкими зигзагообразными лентами (ZBNNR и ZGNR, соответственно), углеродными нанотрубами различного диаметра и хиральностей, молекулами пентацена и фуллерена. В качестве основы композитов была выбрана элементарная ячейка полуметаллического ферромагнетика La0.7Sr0.3MnO3 с псевдокубической решеткой типа перовскит и различными типами терминального (001) слоя LSMO: SrO и MnO. Результаты расчетов электронной структуры выявили целый набор интерфейсов двухслойных наноразмерных фрагментов со SrO- и MnO-терминорованными (001) поверхностями LSMO и проведен анализ плотностей электронных состояний расчитанных гетероструктур. ?Были исследованы трехслойные системы, состоящие из подложки LSMO(001) с MnO-ткрминированной поверхностью и двух наложенных друг на друга низкоразмерных фрагментов (зигзаг ленты графена и h-BN и молекула пентацена в различных комбинациях). Были расчитаны композиты состава пентацен/ZBNNR4/LSMO и ZGNR4/ZBNNR4/LSMO. Энергии связи составили -2.593 и -1.209 эВ для pentacene/ZBNNR4/LSMO и ZGNR4/ZBNNR4/LSMO соответственно с низкой спиновой поляризацией углеродных фрагментов.?DFT расчеты нанокомпозитов С60 на MnO LSMO(001) выявили целый ряд близких по энергии конфигураций (максимальная энергетическая разница 0.3 эВ), что должно приводить к миграции фуллерена на поверхности LSMO. Были также изучены три возможных интерфейса CNT(5,5) и MnO (001) поверхности LSMO и рассчитана степень индуцированной спиновой поляризации углеродной нанотрубы в каждом случае. ?Было показано, что связывание между всеми фрагментами обусловлено только слабыми ван-дер-Ваальсовыми взаимодействиями, а обменные взаимодействия между LSMO и низкоразмерных фрагментов приводят к индуцированной спиновой поляризации ряда нанофрагментов графена. Обменные взаимодействия электронных подсистем фрагментов приводят к трансформации узкополостных полупроводниковых ZGNR2 и ZGNR4 в 100% спин-поляризованный полуметалл с ненулевой плотностью электронных состояний на уровне Ферми для электронов со спином вверх. Индуцированная спиновая поляризация молекулы пентацена прямо демонстрирует лидирующую роль непрямых обменных взаимодействий атомных орбиталей углерода с MnO слоем, который граничит с поверхностным SrO. Гетероструктура ZBNNR4/LSMO(001) характеризуется наиболее сложной структурой интефейсов и отсутствие сколь-либо заметной спиновой поляризации h-BN. Проведенные исследования прямо указывают на возможность использования гетероструктур на основе LSMO для создания наноспинтронных и наноспин-калоритронных устройств, в которых роль носителей спина будут выполнять графеновые фрагменты, а h-BN использоватся в качестве спейсеров для создания туннельных устройств. Было показано, что в трехслойных системах слой h-BN эффективно препятствует индуцированной спиновой поляризации графеновых фрагментов на MnO-терминированной подложкой LSMO(001). ?Было показано, что в С60/LSMO(001) гетероструктурах Mnη1 тип координации приводит к наиболее сильному связыванию фрагментов, а метастабильные конфигурации, как правило, характеризуются Mnη2 координациями за счет отталкивания между π-системой фуллерена С60 и ионами кислорода подложки, тогда как ионы Mn обеспечивают связывание фрагментов. Было показано, что вариации величины заряда и магнитного момента фуллерене малы с обратной спиновой поляризацией только атомов углерода, координированных с атомами марганца. ??2. Электронная структура и индуцированные спиновые состояния графена и h-BN на силицидах переходных металлов?Были исследована атомная и электронная структура интерфейсов Fe3Si(111)/графен и Fe3Si(111)/h-BN с различной структурой терминирования поверхности силицида. Анализ полных плотностей состояний показал, что, пластина силицида железа, заканчивающаяся кремнием с обеих сторон демонстрирует высокую степень спиновой поляризации (88%), что говорит о возможности использования силицида железа в качестве инжектора спинполяризованного тока. Было показано, что нормированные на единицу поверхности энергии взаимодействия графена и h-BN с подложкой Fe3Si близки для всех исследованных структур, что говорит о равной вероятности их получения. ?С использованием DFT подхода был проведен анализ геометрии структуры кристалла Co2FeSi с хорошим соответствием теоретических и экспериментальных данных. Были исследованы гетероструктуры графена на подложках Co2FeSi с различными типами терминирования (Сo, Fe, Si). ?Было показано, что в ряде случаев формирование интерфейсов Fe3Si(111) с графеном приводит к увеличению магнитного момента пластины на 9-10 μВ за счет переноса электронов на графен с трансформацией пластины в 100% спин-поляризованный полуметалл. При взаимодействии с железом поверхности, графен становится полностью спинполяризованным полуметаллом, Уровень спиновой поляризации h-BN на Fe-терминированной поверхностью достигает 74%. ??3. Графен на подложке CaF2(111?Электронная структура механически отщеплённого графена на подложке CaF2(111), содержащего слои воды (ВС) исследовались методом DFT GGA PBE. Были построены разность плотностей зарядов между графен/ВС/CaF2(111), и суммой электронных плотностей отдельного графена и подложки ВС/CaF2(111). Влияние слоя воды на графен было также проанализировано методом Бадера. Основываясь на физическом типе взаимодействия водяного слоя и графена, для изучения дырочного допирования графена была использована модель конденсатора. Используя площадь элементарной ячейки графена, было оценена концентрация носителей заряда Δn_F = 0.011 дырок на элементарную ячейку. ?Было показано, что первые 2-3 слоя молекул воды переносят на себя электроны графена и, в конечном итоге, слои воды экранируют заряд на границе раздела и приводят к перестройке электронной структуры графена. С увеличением толщины ВС происходит уменьшение плотности электронов, и, соответственно, увеличение плотности дырок на графене. Использование модели конденсатора показало, что взаимодействие между ВС и графеном является нехимическим, а особенности зонной структуры многослойного графена в окрестности K-точки не влияют на сдвиги уровня Ферми. ??4. Дихалькогениды ванадия (VS2,VSe2), комбинированные с однослойным графеном?Исследованы структурные и электронные свойства гетероструктур состоящих из H- и T-монослоев VX2 (X=S, Se) покрытых монослоем графена различной ориентации относительно друг друга. Без внешнего воздействия диселенид и дисульфид преимущественно существуют в 1T-фазе, однако наши расчеты показали, что в композитах VX2/графен устойчивой становится H-фаза дисульфида и диселенида ванадия. ??5. Миграция фуллерена С60 по поверхности Fe(001)?Был исследован набор возможных интерфейсов С60/Fe(001) и проведен анализ парциальных плотностей состояний. С использованием метода NEB были рассчитаны потенциалы миграции С60 на поверхности Fe(001) и константы скорости для миграции C60 на поверхности. С учетом распределения Гиббса в интервале 250-350К были рассчитаны вероятности реализации различных конфигураций. ??Было показано, что потенциалы миграции С60 на поверхности Fe(001) не превышают 0.5 эВ, а самый низкий барьер соответствует переходам между двумя схожими конфигурациями. Это свидетельствует о том, что фуллерен может свободно двигаться вдоль поверхности Fe(001). Рассчитанные константы скорости миграции C60 из положения bridge-2 в hexagon равны соответственно 105410 см-1 и 1521800 см-1 для 300K и 350K. Учет распределения Гиббса в интервале 250-350К показал, что все конфигурации практически равновероятны (24-27%), а заряд, и магнитный момент остаются фактически неизменными с ростом температуры.